Математическое моделирование автоколебательной каталитической реакции в проточном реакторе

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Только для подписчиков

Аннотация

Настоящая работа посвящена анализу возможных пространственно-временных кинетических структур, которые могут возникать в ходе реакций каталитического окисления на металлических поверхностях при атмосферном давлении. Каталитическая колебательная реакция в проточном реакторе моделируется с помощью 1D системы уравнений типа реакция–диффузия–конвекция. В качестве кинетической модели используется модель колебательной реакции каталитического окисления типа Sales–Turner–Maple (STM). Полученные результаты математического моделирования показывают решающее влияние продольного перемешивания в реакторе на возникновение пространственно-временных структур. Показано также, что в зависимости от соотношения констант адсорбции реагирующих веществ могут возникать три различные изотермические пространственно-временные структуры, а именно неоднородное по пространству стационарное состояние, регулярные и апериодические “дышащие структуры”.

Полный текст

Доступ закрыт

Об авторах

Н. В. Песков

ФГБОУ ВО МГУ им. М.В. Ломоносова

Автор, ответственный за переписку.
Email: peskovnick@gmail.com

Факультет вычислительной математики и кибернетики

Россия, Ленинские Горы, Москва, 119991

М. М. Слинько

ФГБУН Институт химической физики РАН им. Н.Н. Семенова

Email: peskov@cs.msu.ru
Россия, ул.Косыгина,4, Москва, 119991

Список литературы

  1. Schuth F., Henry B.E., Schmidt L.D. // Adv. Catal. 1995. V. 39. P. 51.
  2. Slinko M.M., Jaeger N.I. Oscillating heterogeneous catalytic systems, V. 86. Eds. B. Delmon and J.T. Yates, Elsevier, 1994.
  3. Imbihl R., Ertl G. // Chem. Rev. 1995. V. 95. P. 697.
  4. Bykov V.I., Tsybenova S.B., Yablonsky G. Chemical complexity via simple models. Berlin–Boston: Watler DeGryater GmbH, 2018.
  5. Luss D, Sheintuch M. // Catal. Today. 2005. V. 105. P. 254.
  6. Rotermund H.H. // J. Elec. Spectr. Rel. Phen. 1999. V. 98–99. P. 41.
  7. Wei H., Lilienkamp G., Imbihl R. // Chem. Phys. Lett. 2004. V. 389. P. 284.
  8. Marwaha B., Annamalai J., Luss D. // Chem. Eng. Sci. 2001. V. 56. P. 89.
  9. Lobban L., Luss D. // J. Phys. Chem. 1989. V. 93. P. 6530.
  10. Lobban L., Philippou G., Luss D. // J. Phys. Chem. 1989. V. 93. P. 733.
  11. Brown J.R., D’Netto G.A., Schmitz R.A. Temporal Order. Eds. L. Rensing and N. Jaeger. Berlin: Springer–Verlag, 1985. P. 86.
  12. Middya U., Graham M.D., Luss D., Sheintuch M. // J. Chem. Phys. 1993. V. 98. P. 2823.
  13. Middya U., Luss D. // J. Chem. Phys. 1995. V. 102. P. 5029.
  14. Sheintuch M., Nekhamkina O. // J. Chem. Phys. 1997. V. 107. P. 8165.
  15. Digilov R.M., Nekhamkina O., Sheintuch M. // A.I. Ch.E. Journal. 2004. V. 50. P. 163.
  16. Nekhamkina O., Digilov R.M., Sheintuch M. // J. Chem. Phys. 2003. V. 119. P. 2322.
  17. Bychkov V.Y., Tyulenin Y.P., Korchak V.N., Aptekar E.L. // Appl. Catal. A: Gen. 2006. V. 304. P. 21.
  18. Bychkov V.Y., Tyulenin Y.P., Slinko M.M., Korchak V.N. // Appl. Catal. A: Gen. 2007. V. 321. P. 180.
  19. Bychkov V.Y., Tyulenin Y.P., Slinko M.M., Korchak V.N. // Catal. Lett. 2007. V. 119. P. 339.
  20. Bychkov V.Y., Tyulenin Y.P., Slinko M.M., Korchak V.N. // Surf. Sci. 2009. V. 603. P. 1680.
  21. Bychkov V.Y., Tyulenin Y.P., Slinko M.M., Lomonosov V.I., Korchak V.N. // Catal. Lett. 2018. V. 148. P. 3646.
  22. Bychkov V.Y., Tyulenin Y.P., Slinko M.M., Gorenberg A. Ya., Shashkin D.P., Korchak V.N. // React. Kinet. Mech. Catal. 2019. V. 128. P. 587.
  23. Kaichev V.V., Gladky A.Y., Prosvirin I.P., Saraev A.A., Hävecker M., Knop-Gericke A., Schlögl R., Bukhtiyarov V.I. // Surf. Sci. 2013. V. 609. P. 113.
  24. Kaichev V.V., Saraev A.A., Gladky A.Y., Prosvirin I.P., Blume R., Teschner D., Hävecker M., Knop-Gericke A., Schlögl R., Bukhtiyarov V.I. // Phys. Rev. Lett. 2017. V. 119. P. 026001.
  25. Слинько М.М., Макеев А.Г., Бычков В.Ю., Корчак В.Н. // Кинетика и катализ. 2022. Т. 63. С. 99.
  26. Sales B.C., Turner J.E., Maple M.B. // Surf. Sci. 1982. V. 114. P. 381.
  27. Cross M., Greenside H. Pattern formation and dynamics in nonequilibrium systems, Cambridge University Press, 2009.
  28. Yelenin G.G., Makeev A.G. // Математическое моделирование. 1992. Т. 4. С. 11.
  29. Peskov N.V., Slinko M.M. Numerical simulation of self-oscillating catalytic reaction in plug-flow reactor. arXiv preprint arXiv:2303.12022. https://arxiv.org/abs/2303.12022

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML
Скачать
2. Рис. 1. Колебательное решение системы (2) при p = 0.5 (а); колебания скорости реакции R при p = 0.5 и остальных параметрах, соответствующих величинам (3) (б).

Скачать (227KB)
Метаданные
3. Рис. 2. Пространственно-временная диаграмма степени окисления катализатора z(ζ, t) с представленными линиями z = const для z = 0.3, 0.5, 0.7, 0.9 при p = 0.8.

Скачать (402KB)
Метаданные
4. Рис. 3. Пространственно-временные диаграммы для концентраций x(ζ, t) (а) и y(ζ, t) (б). Черная линия – линия уровня z(ζ, t) = 0.7.

Скачать (305KB)
Метаданные
5. Рис. 4. Временная зависимость безразмерных концентраций окислителя (v) и восстановителя (w) на выходе из реактора.

Скачать (128KB)
Метаданные
6. Рис. 5. Сложные периодические колебания безразмерных концентраций окислителя (v) и восстановителя (w) при p = 0.97.

Скачать (170KB)
Метаданные
7. Рис. 6. Нерегулярные колебания безразмерных концентраций окислителя (v) и восстановителя (w) при p = 1.01.

Скачать (157KB)
Метаданные
8. Рис. 7. Распределение степени окисления по длине катализатора в стационарном состоянии при разных значениях величины p.

Скачать (176KB)
Метаданные