Оценка возможности образования легкоплавких высокоэнтропийных сплавов системы Al-Zn-Bi-Pb-Sn-In-Ga-Sb

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Доступ платный или только для подписчиков

Аннотация

Припои с низкой температурой плавления необходимы для решения проблемы интеграции микросхем и надежности их упаковки, а также снижения тепловых нагрузок. Для разработки следующего поколения компонентов электронной техники необходимо развитие технологий получения низкотемпературных соединений. Эта проблема может быть решена созданием припоев, в том числе из высокоэнтропийных сплавов, отличающихся тем, что для них характерно образование твердых растворов. Эти материалы должны удовлетворять устойчивости к усталостным нагрузкам, проявлять пластичность, адгезию к другим металлическим материалам. Для снижения их токсичности необходимо исключить свинец, который обычно содержится в припоях. В настоящей работе приведены результаты расчетов температуры плавления, теплопроводности, размерного фактораδr, обобщенного термодинамического параметра Ω, электроотрицательности, концентрации валентных электронов (VEC), энтальпии, энтропии, энергии Гиббса смешения и других свойств и параметров для 56 вариантов пятикомпонентных сплавов эквиатомного состава из легкоплавких элементов: Al, Zn, Bi, Pb, Sn, In, Ga и Sb, в том числе, включая свинец. Для расчета использовалась программа HEAPS с учетом неточности в этой программе значений температур плавления олова, сурьмы, индия, которые отличаются от наблюдаемых. Уточнены значения VEC для In, Sn, Sb. На основании анализа расчетных данных выявлены составы потенциально высокоэнтропийных сплавов (ВЭС). Показано, что все сплавы, содержащие свинец, а также сплавы GaBiZnSnIn, GaBiZnSbIn и AlGaBiZnIn, не удовлетворяют значениям параметра δr. Для них возможно образование многофазных твердых растворов,интерметаллических соединений (ИМС) и объемно-аморфных металлических стекол. Оставшиеся варианты составов бессвинцовых ВЭС-припоев удовлетворяют большинству параметров и могут образовывать твердые растворы, причем только AlGaZnSnSb является однофазным, а все остальные – многофазными твердыми растворами. Накопленный сравнительно большой массив экспериментальных и теоретических данных может обеспечить уточнение критериев формирования структуры и свойства бессвинцовых ВЭС, востребованных на практике.

Об авторах

Н. И. Ильиных

Институт металлургии имени академика Н.А. Ватолина Уральского отделения Российской академии наук

Email: ninail@bk.ru
г. Екатеринбург, Россия

С. А. Лелюх

Институт металлургии имени академика Н.А. Ватолина Уральского отделения Российской академии наук

Email: ninail@bk.ru
г. Екатеринбург, Россия

И. А. Малкова

Институт металлургии имени академика Н.А. Ватолина Уральского отделения Российской академии наук

Email: ninail@bk.ru
г. Екатеринбург, Россия

Б. Р. Гельчинский

Институт металлургии имени академика Н.А. Ватолина Уральского отделения Российской академии наук

Email: ninail@bk.ru
г. Екатеринбург, Россия

А. А. Ремпель

Институт металлургии имени академика Н.А. Ватолина Уральского отделения Российской академии наук

Автор, ответственный за переписку.
Email: ninail@bk.ru
г. Екатеринбург, Россия

Список литературы

  1. Zhang Y. High-entropy materials: a brief introduction. Singapore: Springer Nature. 2019. https://doi.org/10.1007/978-981-13-8526-1
  2. Murty B.S., Yeh J.W., Ranganathan S., Bhattacharjee P.P. High-entropy alloys. Amsterdam: Elsevier. 2019. https://doi.org/10.1016/C2017-0-03317-7
  3. Yeh J.-W. High-entropy multielement alloys. Patent US. no. US 20020159914 A1. 2002.
  4. Yeh J.-W., Chen S.-K., Lin S.-J., Gan J.-Y., Chin T.-S., Shun T.-T., Tsau C.-H., Chang S.-Y. Nanostructured highentropy alloys with multiple principal elements: novel alloy design concepts and outcomes //Adv. Eng. Mater.2004.6.P. 299–303. https://doi.org/10.1002/adem.200300567
  5. Батаева З., Руктуев А., Иванов И., Юргин А., Батаев И. Обзор исследований сплавов, разработанных на основе энтропийного подхода // Обработка металлов. 2021.23 (2).С. 116–146. https://doi.org/10.17212/1994-6309-2021-23.2-116-146
  6. Рогачев А.С. Структура, стабильность и свойства высокоэнтропийных сплавов // Физика металлов и металловедение. 2020.121 (8).С. 807–841. https://doi.org/10.31857/S0015323020080094
  7. Гельчинский Б.Р., Балякин И.А., Юрьев А.А., Ремпель А.А. Высокоэнтропийные сплавы: исследование свойств и перспективы применения в качестве защитных покрытий // Успехи химии. 2022.91 (6).RCR5023. https://doi.org/https://doi.org/10.1070/RCR5023
  8. Zhang W., Liaw P.K., Zhang Y. Science and technology in high-entropy alloys // Science China Materials. 2018.61 (1).P. 2–22. https://doi.org/10.1007/s40843-017-9195-8
  9. Упоров С.А., Эстемирова С.Х., Стерхов Е.В., Зайцева П.В., Скрыльник М.Ю., Шуняев К.Ю., Ремпель А.А. Особенности кристаллизации, структуры и термической стабильности высокоэнтропийных сплавов GdTbDyHoSc и GdTbDyHoY // Расплавы. 2022.5.С. 443–453. https://doi.org/10.31857/S0235010622050097
  10. Feuerbacher M., Lienig T., Thomas С. A single-phase bcc high-entropy alloy in the refractory Zr-Nb-Ti-V-Hf system //Scripta Materialia. 2018.152.P.40–43. https://doi.org/10.1016/J.SCRIPTAMAT.2018.04.009
  11. Senkov O.N., Wilks G.B., Scott J.M., Miracle D.B. Mechanical properties of Nb25Mo25Ta25W25and V20Nb20Mo20Ta20W20refractory high entropy alloys // Intermetallics. 2011.19 (5).P. 698–706. https://doi.org/10.1016/j.intermet.2011.01.004
  12. Осинцев К.А., Громов В.Е., Коновалов С.В., Иванов Ю.Ф., Панченко И.А. Высокоэнтропийные сплавы: структура, механические свойства, механизмы деформации и применение // Известия вузов. Черная металлургия. 2021.64 (4). С. 249–258. https://doi.org/10.17073/0368-0797-2021-4-249-258
  13. Трофименко Н.Н., Ефимочкин И.Ю., Большакова А.Н. Проблемы создания и перспективы использования жаропрочных высокоэнтропийных сплавов // Авиационные материалы и технологии. 2018.5. С. 3–8. https://doi.org/10.18577/2071-9140-2018-0-2-3-8
  14. Винник Д.А., Трофимов Е.А., Живулин В.Е., Зайцева О.В., Стариков А.Ю., Жильцова Т.А., Савина Ю.Д., Гудкова С.А., Жеребцов Д.А., Попова Д.А. Образование высокоэнтропийных октаэдрических кристаллов в многокомпонентных оксидных системах // Вестник ЮУрГУ. Серия: Химия. 2019.11(3). С. 32–39. https://doi.org/10.14529/chem190303
  15. Gromov V.E., Ivanov Yu.F., Semin A.P., Panin S.V., Borovskii S.V., Petrikova E.A., Zhang P., Serebryakova A.A. Structure and Deformation Behavior of a High-Entropy AlCoCrFeNiMn Alloy Ribbon //Russ. Metall. 2024.2024.P. 1064–1070. https://doi.org/10.1134/S0036029524702021
  16. Liu Y., Pu L., Yang Y., He Q., Zhou Z., Tan C., Zhao X., Zhang Q., Tu K.N. A high-entropy alloy as very low melting point solder for advanced electronic packaging // Materials Today Advances. September 2020. 7:100101. https://doi.org/10.1016/j.mtadv.2020.100101
  17. ЧиковаО.А.,ИльинВ.Ю.,ЦепелевВ.С.,ВьюхинВ.В.ВязкостьвысокоэнтропийныхрасплавовсистемыCu-Sn-Bi-Pb-Ga //Неорганическиематериалы.2016.52(5).С. 564–569. https://doi.org/10.7868/S0002337X1605002X
  18. Чикова О.А., Ильин В.Ю., Цепелев В.С., Вьюхин В.В. Вязкость высокоэнтропийных расплавов системыCu-Sn-Bi-Pb-Ga // Расплавы. 2015.1. С. 3–37.
  19. Chikova O.A., Shmakova K.Yu., Tsepelev V.S. Measurement of the Phase Equilibrium Temperatures of High-Entropy Metallic Alloys by a Viscometric Method // Russian Metallurgy (Metally).2016.3.P.218–222. https://doi.org/10.1134/S003602951603006X
  20. Вьюхин В.В., Чикова О.А., Цепелев В.С. Поверхностное натяжение жидких высокоэнтропийных эквиатомных сплавов системы Cu-Sn-Bi-In-Pb // Журнал физической химии. 2017.91 (4).С. 582–585. https://doi.org/10.7868/S0044453717040343
  21. Шепелевич В.Г., Гусакова О.В. Сплавы системы Sn-Zn-Ga для бессвинцовой пайки, полученные высокоскоростным затвердеванием // Журнал Белорусского государственного университета. Физика. 2020.2. С. 50–61. https://doi.org/10.33581/2520-2243-2020-2-50-61
  22. Гусакова О.В., Шепелевич. В.Г. Сплавы системы Sn-Zn-Bi-Ga для бессвинцовой пайки, полученные высокоскоростным затвердеванием // Журнал Белорусского государственного университета. Экология. 2020.4. С. 79–85. https://doi.org//10.46646/2521-683X/2020-4-79–85
  23. Cheng, S., Huang, C.-M., & Pecht, M. (2017). A review of lead-free solders for electronics applications // Microelectronics Reliability.75. P. 77–95. https://doi.org/10.1016/j.microrel.2017.06.016
  24. Sidorov V., Drápala J., Uporov S., Sabirzyanov A., Popel P., Kurochkin A., Grushevskij K. Some physical properties of Al–Sn–Zn melts //EPJ Web of Conferences. 2011. 01022. https://doi.org/10.1051/epjconf/20111501022
  25. Bharath Krupa Teja M., Sharma A., Das S., Das K. A review on nanodispersed lead-free solders in electronics: synthesis, microstructure and intermetallic growth characteristics // J. Mater. Sci. 2022.57, 8597–8633. https://doi.org/10.1007/s10853-022-07187-8
  26. Чикова О.А., Цепелев В.С., Вьюхин В.В., Шмакова К.Ю. Расслоение и условия кристаллизации расплава Cu–Sn–In–Bi–Cd эквиатомного состава // Расплавы. 2015.3.С.27–31.
  27. Zhou Kaiyao, Tang Zhongyi, Lu Yiping, Wang Tongmin, Wang Haipeng, Li Tingju. Composition, Microstructure, Phase Constitution and Fundamental Physicochemical Properties of Low-Melting-Point Multi-Component Eutectic Alloys [J] // J. Mater. Sci. Technol. 2017.33(2).Р. 131–154.
  28. Qiao J., Mao X., Tu K. -N., Liu Y. Microstructure and Intermetallic Growth Characteristics of Sn-Bi-In-xGa Quaternary Low Melting Point Solders // 2024 International Conference on Electronics Packaging (ICEP). Toyama, Japan. 2024. P. 13–14. https://doi.org/10.23919/ICEP61562.2024.10535549
  29. Wu G., Shen J., Muhammad K. F., Zhou D., Wong Y. H., Si Z. Microstructure and mechanical properties of Cu/In-Zn-Sn-Bi/Cu joints bonded with high-entropy alloy solder at ultra-low temperature // J Mater Sci: Mater Electron. 2025.36. 926. https://doi.org/10.1007/s10854-025-14903-y
  30. Zhang Y., Zhou Y.J., Lin J.P., Chen G.L., Liaw P.K. Solid-Solution Phase Formation Rules for Multi-component Alloys//Adv. Eng. Mater. 2008.10(6). P. 534–538. https://doi.org/10.1002/adem.200700240
  31. Ye Y.F., Wang Q., Lu J., Liu C.T., Yang Y. Design of high entropy alloys: A single-parameter thermodynamic rule // Scr. Mater. 2015.104.P. 53–55. https://doi.org/10.1016/j.scriptamat.2015.03.023
  32. Troparevsky M.C., Morris J.R., Kent P.R.C., Lupini A.R., Stocks G.M. Criteria for Predicting the Formation of Single-Phase High-Entropy Alloys // Phys. Rev. X.5. 2015. 011041. https://doi.org/10.1103/PhysRevX.5.011041
  33. X. Yang, Y. Zhang. Prediction of high-entropy stabilized solid-solution in multi-component alloys //Material Chemistry and Physics. 2012.132.P. 233–238. https://doi.org/10.1016/j.matchemphys.2011.11.021
  34. Guo S., Hu Q., Ng C., Liu С. T. More than entropy in high-entropy alloys: Forming solid solutions or amorphous phase //Intermetallics. 2013.41.P. 96–103. https://doi.org/10.1016/j.intermet.2013.05.002
  35. Wang Z., Huang Y., Yang Y., Wang J., Liu С. T. Atomic-size effect and solid solubility of multicomponent alloys //Scripta Materialia. 2014.94.Р. 28–31. https://doi.org/10.1016/j.scriptamat.2014.09.010
  36. Poletti M.G., Battezzati L. Electronic and thermodynamic criteria for the occurrence of high entropy alloys in metallic systems // Acta Materialia.2014.75.P. 297–306. https://doi.org/10.1016/j.actamat.2014.04.033
  37. Юм-Розери В. Введение в физическое материаловедение: пер. с англ. / Вильям Юм-Розери; пер. В.М. Глазов, С.Н. Горин. – Москва: Металлургия, 1965. 203 с.
  38. Zeng Y., Man M., Bai K., Zhang Y.-W. Revealing high-fidelity phase selection rules for high entropy alloys: A combined CALPHAD and machine learning study // Mater. Des. 2021.202.109532. https://doi.org/10.1016/j.matdes.2021.109532
  39. Miedema A.R. On the heat of formation of solid alloys (II) // J. Less-Common Met. 1976.46(1), P. 67-83. https://doi.org/10.1016/0022-5088(76)90180-6
  40. Zhang Y., Zuo T.T., Tang Z., Gao M.C., Dahmen K.A., Liaw P.K., Lu Z.P. Microstructures and properties of high-entropy alloys // Progress in Mater. Sci. 2014.61. P. 1–93. https://doi.org/10.1016/j.pmatsci.2013.10.001
  41. Singh A.K., Kumar N., Dwivedi A., Subramaniam A. A geometrical parameter for the formation of disordered solid solutions in multi-component alloys // Intermetallics. 2014.53.P. 112–119. https://doi.org/10.1016/j.intermet.2014.04.019
  42. Ye Y.F., Wang Q., Lu J., Liu C.T., Yang Y. Design of high entropy alloys: A single-parameter thermodynamic rule // Scr. Mater. 2015. 104. P. 53–55. https://doi.org/10.1016/j.scriptamat.2015.03.023
  43. Ye Y.F., Wang Q., Lu J., Liu C.T., Yang Y. The generalized thermodynamic rule for phase selection in multicomponent alloys // Intermetallics. 2015.59.P. 75–80. https://doi.org/10.1016/j.intermet.2014.12.011
  44. Martin P., Madrid-Cortes C.E., Cáceres C., Araya N., Aguilar C., Cabrera J.M. HEAPS: A user-friendly tool for the design and exploration of high-entropy alloys based on semi-empirical parameters” // Comp. Phys. Commun. 2022.278.108398. https://doi.org/10.1016/j.cpc.2022.108398
  45. Yokokawa H. Tables of thermodynamic properties ofinorganic compounds //Journal of the National Chemical Laboratory for Industry, Tsukuba Ibaraki 305, Japan. 1988.83. P. 27–118.
  46. Barin I., Knacke O. Thermochemical Properties of Inorganic Substances. Berlin: Springler-Verlag. 1973. 1073 p.

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML
Скачать

© Российская академия наук, 2025